Center for Artificial Low Dimensional Electronic Systems

위상절연체나 단원자막 반도체와 같은 단순한 전자밴드 구조론으로 이해되는 물질을 넘어서, 원자단위 저차원계의 연구는 전자상호작용이 강한 단원자막과 층상 저차원물질의 연구로 빠르게 전개되고 있다. 본 연구단의 연구내용은 계획단계부터 이러한 연구의 전개를 시야에 넣고 있었으며, 본 연도에는 이러한 연구의 시작으로서, 전자상호작용이 강한 새로운 원자막물질로서의 IrTe₂의 원자수준 물성연구에 성공하였다. 본 연구 업적에서는 우선 현재 이 물질계에서 가장 많이 논의되는 저온 stripe charge order상의 charge order를 원자수준에서 관찰하는데 세계 최초로 성공하였다.
또한 이와 별도로 새로운 hexagonal charge order상이 존재함을 세계 최초로 발견하였다. 현재로서는 해당 물질의 원자수준에서의 물성(전하질서 형성과 전자질서와 전자상호작용의 공존 등)을 밝히는 단계에 있고, 이를 토대로 원자수준에서의 물성제어와 헤테로계면 형성을 위한 연구의 발판이 마련되었다는데 연구단 자체적으로 큰 의미가 있다. 이미 본 연구단에서는 이러한 전자상호작용이 강한 층상물질 위에 초전도물질(Pb) 원자막과 양자박막을 형성하는데 성공하여 차년도의 주요 연구목표로 삼고 있다. 즉 본 연구는 이러한 새로운 원자막계의 헤테로구조 연구로 이어지는 중요한 시발점을 제공한다.

Figure 1. 저온에서 발견되는 IrTe2의 stripe charge order상의 국소전자 밀도의 공간적 분포.

The research of topological insulators and Dirac electron systems is moving toward finding more exotic electronic systems by including for example electronelectron interactions together with the spin-orbit interaction. We investigate atomic and electronic structures of the intriguing low temperature phase of IrTe₂ using high-resolution scanning tunneling microscopy and spectroscopy, which is thought to have both strong spin-orbit interaction and electron correlation. We confirm various stripe superstructures such as x3, x5, and x8. The strong vertical and lateral distortions of the lattice for the stripe structures are observed in agreement with recent calculations. The spatial modulations of electronic density of states are clearly identified as separated from the structural distortions. These structural and spectroscopic characteristics are not consistent with the chargedensity wave and soliton lattice model proposed recently.
Instead, we show that the Ir (Te) dimerization together with the Ir 5d charge ordering can explain these superstructures, supporting the Ir dimerization mechanism of the phase transition. This implies that the charge-ordered states is due to a more complex interaction. We would like to utilize this charge-ordered two dimensional electronic state as a basis to create exotic artificial electronic systems. (Hyo Sung Kim et al., Phys. Rev. B by H. W. Yeom＇s group)

현재 위상절연체의 연구는 주로 삼차원 위상절연체 연구가 주를 이루고 있으나, 본 연구단에서는 일차원과 이차원등 연구가 활발하지 않은 저차원 위상절연체 연구를 선도하려 하고 있다. 그 중 이차원위상절연체 연구는 주요한 연구의 제약이 해당 물질이 반도체 헤테로 구조를 기반으로 한두 종류로 매우 적다는 것과 topological edge state가 직접 관찰되지 않는다는 것이었다. 본 연구에서는 2011년 새롭게 보고된 Bi 단원자막 이차원위상절연체를 자체적으로 성장하여, 핵심물성인 이차원 topological edge state의 직접 관찰에 성공하였다 (PRB 2014). 해당 관찰은 유사한 보고가 PRL 2012년, Nature Physics 2014년에 각각 있었으며 이로 인하여 본 연구 성과가 투고 당시 평가 절하되었다. 하지만, 본 연구단의 후속연구 결과 이러한 타그룹의 보고는 잘못된 보고임을 확인하여, 본 연구 성과가 이차원위상절연체의 topological edge state의 관찰에 성공한 유일한 예로 판단하고 있다. 이러한 연구 업적은 좀 더 시간을 들여 그 진위가 학계에서 검증될 경우 위상절연체 연구에 중요한 이정표를 세우는 업적으로 평가될 것임에 틀림없다.

Figure 2. 새로운 이차원 위상절연체인 Bi 단원자막의 주사터널현미경 상과 (왼쪽) 국소전하밀도 측정결과 (오른쪽). 단원자막 edge에 존재하는 topological edge state를 선명하게 보여준다.

While two dimensional topological insulators are attracting great interest due to their exotic edge states, which correspond to quantum spin Hall states, the materials systems to host a quantum spin Hall state are extremely rare. Moreover, those spin helical edge electronic channels have not been directly observed. We investigate the electronic states of well-ordered nanoplates of a single Bi(111) bilayer grown on a cleaved three-dimensional topological insulator crystal of Bi2Te2Se. The epitaxial nanoplate is unraveled through first principles calculations as a twodimensional topological insulator with a small band gap induced by unexpectedly strong interactions with the three-dimensional topological insulator substrate.
The nanoplates possess atomically sharp zigzag edges and the electronic states localized along the edges are unambiguously resolved by scanning tunneling spectroscopy. This work represents one of the first direct observations of the quantum spin Hall state paving an avenue toward novel nanodevices exploiting one dimensional spin helical electron channels. The present system also provides an interesting platform to study the nontrivial interaction of edges states of two and three dimensional topological materials in nanoscale. This work will be the basis for our own further studies to exploit the quantum spin Hall edge state. (Sung Hwan Kim et al., Phys. Rev. B by H. W. Yeom's group)

본 연구단에서는 스핀궤도상호작용이 강한 Bi 단원자막을 삼차원 위상절연체인 Bi₂Te₂Se 위에 성장하여 이 헤테로계면에서의 전자밴드구조의 변화를 제일원리계산, 광전자분광, 주사터널현미경 및 스핀광전자분광으로 연구하였다. 그 결과 원자단위에서 잘 정의된 헤테로계면이 성공적으로 형성되었으며, 이때, 삼차원위상절연체의 topological edge state가 완전히 Bi 단원자층으로 전이되면서 그 스핀 성질 등이 크게 바뀐다는 것을 발견하였다. 이때에 삼차원 위상절연체 벌크의 성질은 변하지 않으므로 전이된 전자상태는 새로운 topological edge state의 역할을 함을 주장하였다 (PRB, 특허출원 2014). 즉, 삼차원위상절연체의 topological edge state를 표면단원자막으로 제어하는 새로운 개념(transformation of topological surface state)을 제안하였다. 이러한 제안은 아직 학계에서 선뜻 받아들이려고 하지 않는 새로운 개념이나, 이러한 연구는 향후 위상물질연구에 있어서 topological edge state 엔지니어링이라고 하는 새로운 분야를 개척하는 업적이라 판단하고 있다. 이 성과는 논문과 특허의 형태로 가시화 되었으며, 국내에서 산출한 위상절연체 관련 최초의 특허라는 의미도 가지고 있다. 본 연구단에서는 이러한 새로운 개념을 활용하여 topological p-n 접합 등 독창적인 연구를 진행할 계획을 세우고 있어, 이 연구의 파급효과는 매우 클 것으로 사료된다.

Figure 3. 단원자막에 의한 삼차원위상절연체 표면상태 topological edge state 변형 결과의 모식도.

Topological insulators are expected to realize faulttolerant quantum computing utilizing their topologically protected surface states. The prompt application of these materials is, however, hampered by not only materials issues such as surface and bulk imperfections but also by the robust nature of their surface state itself; intrinsically hard to manipulate and control. So far, topological surface states (TSS) were only shown to be doped by charges or gapped by destroying the bulk topological property.
Here, we introduce a whole new approach to engineer TSS, replacing TSS with hybridized two dimensional electronic states of a ultrathin metal layer on top of the surface. By covering the surface of a topological insulator, Bi₂Te₂Se, with a Bi monolayer film, the original surface state is removed and a new spin helical metallic surface state, originating from the Bi film, emerges with totally different dispersion and spin polarization. This new surface state plays the role of the TSS keeping the topological nature of the Bi₂Te₂Se bulk intact. The transformation mechanism also works for other metal films to generate various different types of TSS for a single bulk topological insulator, providing a great manipulability for both topological materials searches and their applications. (Han Woong Yeom et al., Phys. Rev. B)

본 연구에서는 화학증착법을 통해 성장시킨 원자층 2차원 금속 칼코게나이드 물질계인 Bi₂Te₃와 Sb₂Te₂를 이용한 열전 변환 현상 연구를 진행하였다. 화학증착법을 통해 성장된 결정의 경우 단결정 내부에서도 두께의 변화가 원자층 하나 혹은 몇 개의 원자층만큼 차이가 나는데 이러한 층간 이종접합에서 광여기된 열전기가 강하게 유도되는 것을 확인하였다. 본 연구단에서는 이 특성을 원자층의 개수에 따라 체계적으로 정리하였고 그 결과 원자층의 개수에 따라 전자구조가 변화하고 그에 수반하는 열전 효율 상수, Seebeck coefficient (Mott relation에 따라)가 변화하기 때문이라는 것을 알게 되었다. 한편 Bi2Te3나 Sb2Te3는 대표적인 열전 물질일 뿐만 아니라 강한 스핀-궤도 상관 관계로 인한 위상부도체 현상을 발현하는데 최근 연구에서는 이러한 위상 부도체의 발현이 특정 원자층의 개수 이하에서는 불가능하다는 것이 알려져 있다. 원자층의 개수에 따른 체계적인 열전 효율 상수 정리에 따르면 위상 부도체의 발현이 불가능하게 되는 critical thickness에서 층간 이종접합 광여기 열전 변환 효율이 가장 큰 것으로 확인이 되었다. 위상부도체의 가장 큰 특징인 disorderprotected topological edge state에서의 열전 변환현상 탐구는 기존에 전혀 보고되지 않은 새로운 양자열전 변환 현상의 일부로, 이러한 새로운 개념의 소자현상 연구는 새로운 전자계 물리 현상의 발견과 광/전/열전 소자화의 응용성을 동시에 가시적으로 예시한다.

Figure 4. 국소 광전류 측정법을 통한 위상절연체 원자막 층간 헤테로계면에서의 광여기 열전 변환 현상탐구 모식도 (왼쪽) 원자층의 개수와 carrier type에 따라 열전 변환의 방향이 달라진다(오른쪽).

We investigated thermoelectric energy conversion phenomenon using 2-dimensional Bi₂Te₃ and Sb₂Te₃ single crystals, which were grown by a vapor transport synthesis. We confirm that interlayer heterojunctions lead to strong photo-excited thermoelectricity. We systemically characterized the changes in thermoelectric property as a function of the number of atomic layers in 2-D crystals. As a result, we found strong dependence of both electronic band structure and Seebeck coefficient to the number of atomic layers. Bi₂Te₃ and Sb₂Te₃ are known to be topological materials, which come from strong spin-orbital correlation. Recently, a study showed that topological insulating properties manifest only above a critical number of atomic layers. We show direct evidence of efficient thermoelectric conversion at the monolayer step homojunction by hot electrons/holes motions through two-dimensional subbands and topologically protected surface states.
Our discovery suggests that thermoelectric conversion can be achieved within a homogeneous media by directly exploiting the quantum nature of topological insulators at room temperature, and thus provides a new design methodology for compact thermoelectric circuitry. (Ji Ho Sung et al., Nano Lett. by M. H. Jo＇s group)

이황화몰리브덴(MoS₂)은 2차원 반도체 재료로서 전자 소자로의 응용성이 기대된다. 하지만 이황화몰리브덴을 넓게 합성하는 방법이 개발되지 않아 실질적으로 이용하는 데에 한계를 가진다. 본 연구단에서는 기존의 화학 기상증착법 대신 몰리브덴과 금이 표면 합금을 형성하는 현상을 이용하는 새로운 방법을 개발하였다.
얇게 증착된 금 표면에 몰리브덴이 포함된 화합물을 주입하면, 몰리브덴 원자가 금의 표면에서만 금과 섞여 원자수준으로 얇고 균일한 합금을 만드는데, 이것을 표면합금이라고 일컫는다. 이 표면 합금에 황화수소를 차례로 주입하면 그중 몰리브덴만 선택적으로 반응하여 원자 수준으로 얇은 2차원 이황화몰리브덴을 합성할 수 있다. 이렇게 합성한 2차원 이황화몰리브덴은 라만분광법, X선 광전자분광법, 원자힘현미경, 투과전자현미경 등의 분석방법을 이용하여 기존에 알려진 이황화 몰리브덴과 일치하고, 그 두께가 두 층 내외로 균일하게 성장되었다는 것을 확인하였다. 또한, 몰리브덴만 주입한 금 표면에 X선 광전자분광법을 실시한 결과 표면합금이 성공적으로 생겼음 역시 밝혔다. 본 연구단은 위 반응의 매개체인 표면합금 형성이 금 위에서만 선택적으로 일어난다는 점에 착안하여, 금 박막을 원하는 기하학적 형태로 증착한 뒤 이황화몰리브덴을 형성함으로써, 2차원 이황화몰리브덴을 원하는 패턴 형태로 성장하는데도 성공했다.

Figure 5. MoS2라는 글자 모양으로 증착한 금 박막과 그 위에 성장하여 분리한 2차원 이황화몰리브덴 박막 (왼쪽) 및 본 연구결과가 소개된 앙게반테케미 지 1월호 표지 (오른쪽).

Molybdenum disulfide (MoS₂) is a two-dimensional (2D) semiconductor and thus has an excellent applicability for electronic components. But it has practical limitations for the difficulty of synthesizing a large-area uniform 2D MoS₂ with the conventional chemical vapor deposition (CVD) method. Here, we developed a method for synthesizing 2D MoS₂ with high uniformity and patterning capability.
We found that when the vapor of molybdenum hexa-carbonyl (Mo(CO)6) is fused onto the surface of gold at about 300 , it reacts only at the surface and produces a‘surface alloy.’The surface alloy reacts with hydrogen sulfide to produce a 2D MoS₂ film with high uniformity, which then can be transferred to arbitrary substrates by simple wet etching of gold for applications. Various analysis tools such as optical microscopy, Raman spectroscopy, atomic force microscopy (AFM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) are used to confirm the high quality of the grown molybdenum disulfide film. Inspired by the fact that the surface alloy is produced only on the gold surface, we produced a gold thin film with a certain pattern, and followed the same experimental procedure. As a result, we succeeded in getting a 2D MoS₂ film with a desired pattern. (Intek Song et al., Angew. Chem. Int. Ed. by H. C. Choi ＇s group)

3He 저온자기힘현미경은 극저온에서 시편의 자기력 분포를 나노미터 스케일에서 이미징하는 장비로서, 2013년 8월부터 2014년 10월까지 약 1년에 걸쳐서 본 연구단의 기술로 직접 제작되었고, 2014년 11월에 시편의 온도를 300 mK로 내리는데 성공하였다(그림 6).
본 장비는 300 mK 극저온의 환경에서 작동할 뿐만 아니라, 자기장을 3차원 x, y, z 방향으로 각각 2 T, 2 T, 9 T의 세기로 독립적으로 인가할 수 있는 장비로서 세계에서 현재 유일하다. 본 장비는 극저온 환경에서 초전도 상전이 및 자성 상전이를 직접적으로 관찰하는데 이용될 수 있으며, 특히 삼차원 자기장 인가를 이용하여 시편의 전자기적 비등방성을 연구하는데 활용 할 수 있다. 예를 들면, 스커미온 자기도메인의 자기적 비등방성을 3차원으로 직접 관찰할 수 있고, 초전도 자기침투 깊이의 이방성도 측정할 수 있다.

Figure 6. 제작 완료된 3He 자기힘현미경(a,b)과 500 mK에서 얻은 ErNi2B2C 초전도 소용돌이 이미지(c).

A novel 3He MFM with a vector magnet has been built in Oct. 2014. It operates routinely at the base temperature of 300 mK in vector magnetic fields of (2,2,9) Tesla and probes a magnetic force distribution of a sample with the spatial resolution of about 10 nm.
The apparatus was developed from Aug. 2013 to Oct. 2014, and successfully cooled down to 300 mK in Nov. 2014. Since then, it has been employed to investigate unconventional superconductors at very low temperature. Figure 6 depicts MFM and its schematic, and the observed vortex image together with ferromagnetic stripes in magnetic superconductor ErNi2B2C taken at 500 mK. Our MFM will pave a new route for investigating the mechanism of unconventional superconductivity and noble magnetic ordering by directly visualizing their 3D magnetic structures.

본 연구단의 극저온 고자장 주사터널현미경을 위한 냉동기는 현재 제작 중이며, 2015년 후반기에 최종 테스트가 끝나고 배송이 될 예정이다. 강력한 냉동능력 (100mK에서 800μW)과 벡터형 초전도 자석 (9+2+2 Tesla)을 보유하게 되어, 기존 국내외의 극저온 고자장 주사터널현미경들보다 더 낮은 온도에서 각종 고자기장실험을 수행할 수 있게 하는 것이 목표이다.
극저온 고자장 주사터널현미경은 장비 하단부에서 사용자가 팁과 샘플을 10K 이하에서 확인한 후, 밀리켈빈냉동기 내부로 이송하여 장착하는, 소위 bottom loading 형식의 장비이다(그림 7). 현미경 헤드의 특징으로, 상온 및 4 K 온도에서, 팀 샘플을 육안으로 보면서 안전하게 교체할 수 있으며, 샘플 기판 위로 각종 증착이 용이하게 설계하였다(그림 8). 2015년 후반에 시험가동 예정이다.

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  Figure 7. 냉동기 및 초전도 자석의 개요.

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  Figure 8. 극저온고자장 주사터널현미경 스캐너의 개요.

The cryostat for our ultralow temperature high magnetic field STM is under construction, and will be tested and shipped by the end of 2015. With a strong cooling power (800μW at 100 mK) and a vector superconducting magnet (9+2+2 Tesla), we expect to carry out high field experiments at lower temperature compared with other ultralow temperature high magnetic field STM’s in the world. The style of our ultralow temperature high magnetic field STM is socalled “bottom loading”, which means that STM tips and samples are transferred through the bottom of the cryostat to the center of the superconducting magnet (Fig. 7). The STM has been designed such a way that operators can exchange tips and samples easily, and can deposit various materials on the sample surface easily at room temperature or 4 K(Fig. 8). The prototype STM scanner will be constructed and tested in 2015.

본 장비는 최고 성능의 스핀분해 전자구조 측정을 목표로 하는 장비로 포항가속기연구소의 강력한 방사광원을 활용한다. 포항가속기연구소와 체결한 양해각서를 바탕으로, 본 연구단은 자체적으로 ARPES 엔드스테이션 장비를 구축하며, 가속기측에서는 본 장비가 결합될 빔라인 업그레이드를 진행 중이다. 분해능을 결정하는 핵심파트의 설계 및 발주가 완료되었으며 (그림 9), 2015년 성능테스트를 거쳐 포항가속기연구소 빔라인에 결합하여 운영을 시작할 예정이다.
극저온 초정밀 측정 장비들을 뒷받침할 무진동 건물이 포항공대의 지원 하에 2014년 12월에 완공되었다. 본 건물은 본 연구단이 추진하고 있는 3대 플래그쉽 장비의 성공적인 활용을 위한 중요한 토대가 될 것이다 (그림 10). 2015년에 극저온 고자장 자기힘현미경 및 극저온 고자장 주사터널현미경이설치될 예정이다.

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  Figure 9. 스핀각도분해 광전자 분광장치의 개요.

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  Figure 10. 무진동 건물 구축 현황.

One of our challenges is to build up a high-resolution spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) endstation that will be connected to the Pohang Light Source. The essential design has been finished (Fig. 9), and the system is now in production. The complete set-up is expected to be ready to run by 2015.
Vibration isolation facilities for ultralow temperature precision measurements have been constructed with the support of POSTECH in December, 2014. These facilities will be an important foundation for our research center’s three flagship instruments(Fig. 10). In 2015, ultralow temperature high magnetic field scanning tunneling microscope and sub-Kelvin high magnetic field magnetic force microscope will be installed.